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非贵金属催化材料研究取得新进展
2015年06月19日 发布 分类:技术前沿 点击量:2582
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近日,中国科学院金属研究所沈阳材料科学国家(联合)实验室磁性材料与磁学研究部研究员张志东、副研究员马嵩、王瀚等组成的团队与催化材料研究部研究员苏党生以及中科院宁波材料技术与工程研究所研究员张建团队、中国工程物理研究院表面物理与化学国家重点实验室彭丽霞共同合作,利用碳包覆钴磁性纳米胶囊结构中缺陷石墨壳层的束缚作用,合成了富含高指数晶面的氧化钴催化剂,在甲烷催化燃烧反应中体现出可替代贵金属钯、铂的潜力。相关结果在线发表在Nature Communications上。


  贵金属在众多催化反应中体现出优异性能,但由于其固有的稀缺特性和高昂成本,使得贵金属替代研究成为国际催化领域的重要发展方向之一。根据已掌握的反应机理,利用新颖的材料合成方法制备富含活性中心的纳米结构,降低关键步骤能垒、提升反应速率,可在较低反应温度和压力下获得较高的反应活性和目标产物选择性。低成本的铁、钴等过渡金属可以合金、氧化物、碳化物等形式存在,这些化合物组成各异、晶相多样,有望通过精确设计在晶体生长阶段实现活性中心的表面富集,使其具有接近或超越贵金属的催化性能。


  工业废气和汽车尾气中一般含有C1~C4低碳烃类(甲烷、乙烷、乙烯、丙烷等),与大气颗粒物发生吸附和光、热化学反应后形成二次有机气溶胶,是雾霾中碳质颗粒物的主要来源。该研究通过原位氧化方法将碳包钴纳米颗粒局部破壳,金属钴暴露后发生的剧烈氧化过程导致内核体积膨胀,残留的石墨外壳辅助形成缺陷度较高的氧化钴颗粒。催化反应动力学表明,该催化剂具有转换频率高、表观活化能低的特点,反应速率对氧分压无明显的依赖关系,并在一氧化碳、丙烷、苯系物的完全氧化反应中体现出较高活性。目前,研究人员正利用石墨壳层诱导效应合成其他可变价过渡金属氧化物,并探索其在催化、储能、燃料电池等领域的潜在应用。


  上述工作得到了国家自然科学基金委等项目的资助。


图1:缺陷石墨壳层诱导合成Co3O4纳米颗粒示意图



图2:甲烷燃烧催化反应动力学及反应后催化剂表征


来源:金属研究所


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