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武汉物数所:利用固态核磁共振技术设计高效
2019年07月11日 发布 分类:技术前沿 点击量:91
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近日,武汉的中国科学院物理与数学研究所的徐君研究员和邓风研究员应邀在Accounts of Chemical Research发表了研究团队近年在固体核磁共振(NMR)技术的发展以及在金属改性沸石分子筛催化剂上应用的研究进展。该论文指出,利用最新的固态核磁共振技术获得的结构信息,对分子筛在多相催化中的结构-活性关系有了新的认识,有利于高效分子筛催化剂的合理设计。

含金属分子筛在催化裂化、轻烷烃活化转化、甲醇制芳烃转化、生物质转化等催化过程中表现出明显的催化性能。通过对金属活性位点的工程设计,人们已经致力于合成更具活性和选择性的分子筛。然而,对金属种类的性质及其在反应中的作用仍知之甚少,这使得很难建立与沸石合理设计和应用的结构-活性关系。例如,在含金属的分子筛上往往存在协同活性位点,但其结构、性质和定量仍有待解决。

固态核磁共振(NMR)是一种通过提供分子结构和动力学信息来表征多相催化剂和催化反应的有力工具。但是,分子筛上金属位置的非均质性和低浓度通常对分子筛的表征带来很大的挑战。为此,研究团队建立了信号灵敏度增强的固体NMR方法、双共振固体NMR方法、发展了原位固体NMR表征技术等,成功实现了这类金属活性中心结构的表征和解析,使得活性位研究从单一无机催化剂体系拓展到包括有机分子在内的有机-无机复合体系,实现了从催化剂表面物种及活性中间体的观测到烷烃活化和甲醇转化等催化反应机理的阐明。

该系列研究工作得到了国家自然科学基金委、中国科学院以及湖北省科技厅的支持。

论文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.accounts.9b00125

参考来源:中国科学院

编译 YUXI


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