提要采用Ce02和La2 03的不同加入方式,制备了一系列以Ce02和La2 03为助剂的低贵金属含量三效催化剂.用XRD和XPS对其结构进行了表征,并进行了孔结构测定.测试了样品上C0,C3 H6和NO,三效转化的温度.转化率曲线和S值一转化率曲线.结果表明:以机械混合加入CeO2和La203的样品抗烧结性能差,老化后在s≤1区的NO。和C3 H6转化率明显下降,但起燃温度并不高;以硝酸盐水溶液浸渍法加入CeO2和La2 03的样品,Ce与La在样品表面均能高分散,并可进入载体r-A1203内孔,均匀地分布在样品的内外表面,具有良好的抗烧结性能;以LA2 03粉和浸渍法加入CeO2的样品,分散度也较高,这两种样品老化后在S≤1区的NO。转化率较高,后者的NO,转化的窗口宽度优于其它样品,催化性能也优于其它样品.对催化剂老化前后的结构和三效活性进行了关联和初步讨论.
关键词氧化铈,氧化镧,三效催化剂,贵金属
1、催化剂的制备以Y-Al2O3负载助剂为La2 03和Ce02的贵金属颗粒状催化剂中,贵金属总量为0.40%(Pt 0.15%,Pd 0.20%,Rh 0.05%),La203和Ce02的含量均为30%.以三种不同的方式加入La2O3,和Ce02:(1)La2 03及Ce02与Y-Al2O3机械混合,记为PM/Ce/La;(2)La203与Y-Al2O3机械混合后再以Ce(N03)3,水溶液浸渍,记为PM_Ce/La;(3)La(N03)3,水溶液与Ce(N03)3,水溶液同时浸渍于Y-Al2O3上,记为PM-Ce-La.浸渍样品经烘干及300℃分解2 h后,用H2PtCl6·6H20,PdCl2和RhCl3·3H20的混合水溶液等量浸渍,烘干后500℃焙烧2 h,再于450℃下H2还原2 h而成.样品老化条件为在空气气氛中850℃焙烧2 h.
从实际应用的角度看,窗口宽度W也是衡量催化剂优劣的重要数据.结果表明,浸渍样品由于内外表面均有高分散的h和/或Ce,所以W值明显高于机械混合样品,尤其是新鲜样品PM-Ce/La的W值为其它样品的3倍以上.但老化后所有样品的W值均有所下降.