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尖晶石稳定纳米金:大连化物所制备抗高温异质孪晶催化剂
2018月09月28日 发布 分类:行业要闻 点击量:423
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近日,中国科学院大连化学物理研究所航天催化与新材料研究中心中科院院士张涛和研究员李为臻团队与清华大学教授李隽团队合作,报道了抗1100℃高温的纳米金催化剂研究工作,该论文发表于《纳米快报》(Nano Letters),并被选为当期补充封面。

 

 

大连化物所制备出抗1100℃高温的异质孪晶纳米金催化剂


金属纳米催化剂的热稳定性和催化活性通常表现出此消彼长的跷跷板关系,这一现象在纳米金催化剂上尤为显著。三十多年前,小尺寸(1-5nm)金纳米粒子在低温下优异的催化CO氧化活性的发现,曾一度让人惊艳,刷新了人们对化学惰性金的催化性能乃至纳米催化的认识,并兴起了金催化的“淘金热”。至今,科研人员已发现纳米金催化剂对氧化、加氢、氢氯化,以及碳碳偶联等众多反应过程都具有良好的催化效果。然而,由于小尺寸金纳米粒子熔点大约在330-380℃,即使负载在载体上,其热稳定性也较差,很容易团聚失活,这严重阻碍了纳米金催化剂的工业化应用。与金纳米粒子化学惰性高,阻碍人们对其催化性能的认识类似,块体金的熔点相对较低(1064℃)也显著影响了人们对稳定小尺寸纳米金颗粒的信心。

 

本工作中,科研人员通过理论计算证实Au在MgGa2O4(111)面上的确较在MgAl2O4(111)面上更为稳定;利用简单浸渍法制备了MgGa2O4负载的尺寸约为1.5nm的金纳米粒子,经过800℃高温焙烧5小时乃至28天后发现,除少数金颗粒尺寸较大外,多数金颗粒都是2-3nm的小尺寸纳米粒子。


研究发现,即使在1100℃高温焙烧5小时后,约3.6nm的小尺寸金纳米粒子仍稳定存在。该AuMgGa2O4催化剂具有负载型纳米金催化剂的尺寸效应和载体效应,经800℃老化后,仍保持纳米金的高催化活性,催化CO和丙烯燃烧的起燃温度分别约为150℃和300℃,有望作为活性组分用于柴油发动机尾气氧化催化剂,解决冷启动期间铂族金属低温消除CO不力的问题。

 

该工作中提出的金属-氧化物异质孪晶概念,可用于理解尖晶石族氧化物稳定贵金属纳米粒子的机制,也有望用于指导其他耐高温纳米贵金属及合金催化剂的制备。金属-氧化物异质孪晶界面组成与结构仍有待在原子尺度上被进一步揭示。上述研究工作得到中科院“百人计划”、国家自然科学基金、中科院战略性先导科技专项和国家重点研发计划“纳米科技”重点专项等的资助。

 

参考来源:中科院网站

 


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